Schon als junger Mann begann er dann aber in St. Jakobus Neuperlach in der Pfarrjugend mitzuarbeiten. Der dortige Pfarrer sprach ihn kurz vor dem Abitur an, ob er nicht Priester werden wolle. Das Beispiel dieses Geistlichen, der die Gläubigen auf sich persönlich und seine Vorstellungen von Kirche festzulegen versuchte, schreckte ihn ab, wie er rückblickend erklärt. So entschied er sich zunächst für ein Informatikstudium. Da sein Herz jedoch immer noch mehr an der Pfarrei als am Studium hing, entschied er sich, Jesuit zu werden: »Dort sind alle Priester, da habe ich nicht diese dominante Rolle«, dachte er sich. Wegen Verständigungsproblemen mit dem Novizenmeister schied Armin Thaller allerdings vor den Gelübden aus. Danach arbeitete er sieben Jahre als Informatiker im Siemenskonzern.
Als er in einer ihm übertragenen Projektaufgabe jedoch keine berufliche Perspektive für sich sah, packte er noch einmal etwas ganz Anderes an.
Vielfältige Erfahrungen als ehrenamtlicher Helfer in der Münchner Pfarrei in jungen Jahren, das Noviziat bei den Jesuiten und ein Aufenthalt in einem Exerzitienhaus ließen schließlich den Entschluss in ihm reifen, doch Priester zu werden. Er machte zusätzlich eine Ausbildung zum Hospizhelfer und war zwei Jahre beim Christophorus Hospizverein in München tätig.
Nach dem Abschluss des Theologiestudiums begann sein Pastoralkurs im Pfarrverband Miesbach und am6. Juli 2003 wurde Armin Thaller zum Priester geweiht. Im September des gleichen Jahres trat er als Kaplan in Traunreut an. Die Arbeit ging für ihn damals gleich richtig los, da er in Urlaubsvertretung für Pfarrer Schlichting in der ersten Woche fast alle Messen halten musste.
Seit 2006 ist Armin Thaller Pfarrer in Oberneukirchen und Leiter des Pfarrverbands Flossing. Ab März 2021 wurde er krankheitsbedingt vertreten durch Pfarrer Michael Seifert vom Pfarrverband Kraiburg. Inzwischen laufen die Vorbereitungen für eine Zusammenlegung der beiden Pfarrverbände. Nach seiner schweren Krankheit ist Armin Thaller nur noch eingeschränkt mobil und will künftig in seiner Rolle als Pfarrvikar lediglich einzelne Aufgaben übernehmen.
Nach seiner Zeit in Traunreut gefragt, fällt ihm spontan eine Trauung ein, die er durchführen sollte. Die Braut war rumänisch-orthodox, der Mann katholisch. Um die Formpflicht zu erfüllen, musste er beim orthodoxen Kirchenoberhaupt anfragen, ob die Ehe zustande kommen darf. Es habe ihn damals viele Telefonate und Zeit gekostet, da es zu der Zeit noch keinen eigenen orthodoxen Pfarrer im Landkreis gab und er sich erst mühsam zur entsprechenden Stelle durchfragen musste. Heute stellt er fest, dass es eigentlich eine für Traunreut typische Situation war, da in der Stadt schon immer viele Orthodoxe lebten. Auch sei er fasziniert gewesen von Geschichten, die ihm russlanddeutsche Bewohner der Stadt aus ihrer früheren Heimat erzählten. »Das hat mir gezeigt, wie das Leben anderswo aussehen kann.« Einmal musste er gar einen Mann beerdigen, der im Urlaub nach Tschernobyl geschickt worden war und sich dort eine tödliche Krebskrankheit einfing. Solche Erinnerungen kämen gerade jetzt anlässlich des Kriegs in der Ukraine immer wieder bei ihm hoch, erzählte er dem Traunsteiner Tagblatt: »Ich habe dadurch eine bessere Vorstellung davon, wie es den Leuten in dem Land geht.«
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